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oe1(光电查) - 科学论文

136 条数据
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  • 铁电增强型BiFeO3/TiO2复合光阳极的光电化学水分解

    摘要： 采用简便的溶胶-凝胶法在TiO?光阳极上制备单相BiFeO?（BFO）薄膜以提高光电化学（PEC）水分解效率。通过调控厚度获得的BFO薄膜在偏压下产生显著铁电极化，有效调节了BFO/TiO?的能带弯曲。所制备的BFO-5/TiO?光电流密度可达11.25 mA/cm2，较裸TiO?提升20倍以上。在AM 1.5G光照下，正向极化的BFO-5/TiO?光阳极在1.5 V（vs.SCE）电位下获得28.75 mA/cm2的光电流密度。该研究表明，兼具铁电性与半导体特性的BFO/TiO?复合结构可通过协同增强光吸收及电荷分离传输性能，成为提升PEC性能的有效方案。

    关键词： BiFeO3，铁电极化，光阳极，水分解

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 空间双电场大幅增强TiO2纳米管阵列的太阳能水分解

    摘要： 高效电荷分离对于提升光催化和光电化学（PEC）水分解中的光电转换效率至关重要。本研究通过在TiO?纳米管内外表面定向构建Au纳米层与SrTiO?纳米立方体，实现了电荷分离效率与PEC活性的协同增强。具体而言，外层具有自发铁电极化的SrTiO?纳米立方体能有效调控TiO?纳米管的能带弯曲，促进空穴向电极/电解液界面迁移以实现水氧化；同时内层Au纳米层在可见光激发下产生有利的等离激元电场，既强化电荷分离又加速电子向对电极转移以生成氢气。得益于这种空间双电场结构，该SrTiO?/TiO?/Au三元光阳极在1.23 V（vs. RHE）偏压下展现出2.11 mA cm?2的显著增强的光电流密度，较原始TiO?纳米管阵列提升近3.5倍。此外还实现了低至~0.17 V（RHE）的水氧化起始电位及优异的PEC稳定性。这些发现为高效PEC水分解体系的理性构建提供了新策略。

    关键词： 二氧化钛纳米管，水分解，等离子体，铁电性

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 金属有机框架包覆二氧化钛纳米棒阵列p-n异质结光阳极用于太阳能水分解

    摘要： 本文提出了一种基于p型卟啉金属有机框架（MOF）薄膜和n型金红石二氧化钛纳米棒阵列的p-n异质结光阳极，用于光电化学水分解。通过逐层自组装方法，在垂直排列的二氧化钛纳米棒阵列骨架上包覆8纳米厚的MOF层，形成TiO2@MOF核壳纳米棒阵列。这种垂直排列的核壳结构实现了长光学路径长度，同时缩短了光生少数载流子（空穴）从二氧化钛向电解质迁移的路径。二氧化钛与MOF之间形成的p-n结提升了光生电子和空穴的逸出效率。此外，MOF涂层显著提高了光阳极/电解质界面的电荷注入效率。在MOF层中引入Co(III)进一步增强了光阳极的电荷提取能力并改善了电荷注入效率。结果表明，采用TiO2@Co-MOF纳米棒阵列光阳极的光电化学电池在1.23V（相对于可逆氢电极）下展现出2.93 mA/cm2的光电流密度，约为未修饰二氧化钛纳米棒阵列在300W氙灯（输出功率密度100 mW/cm2，未经滤光）照射下获得光电流的2.7倍。

    关键词： p-n结，光阳极，二氧化钛，金属有机框架，水分解

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 具有可交换溶剂分子的人工Mn4Ca簇模拟光合作用中的放氧中心

    摘要： 光系统II中的天然Mn4Ca簇为人工光合作用中开发人工水分解催化剂提供了蓝图。尽管近期已取得重大进展，但在实验室中制备能精确模拟生物催化剂结构和功能的稳健人工Mn4Ca簇仍面临巨大挑战。本文报道了从极性溶剂乙腈或N,N-二甲基甲酰胺中分离出两种Mn4CaO4复合物并进行结构表征，这些复合物紧密模拟了钙离子上的两个水分子、四个锰离子的氧化态以及天然Mn4Ca簇的主要几何结构。这些新的人工Mn4Ca复合物为理解其生物原型的结构和机制提供了重要的化学线索。

    关键词： 异金属配合物、光合作用、生物无机化学、水分解、锰

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 掺杂钆的氧化铈纳米颗粒的电子结构与室温铁磁性及其在光催化水分解制氢中的应用

    摘要： 实验证实了钆掺杂二氧化铈纳米颗粒（NPs）具有增强的可见光光催化活性，而关于稀土掺杂机理的研究报道极少。采用共沉淀法合成了纯相和钆掺杂的CeO2 NPs，并通过X射线衍射（XRD）、吸收光谱、表面增强拉曼光谱（SERS）、X射线光电子能谱（XPS）和超导量子干涉仪（SQUID）进行表征。结合缺陷与氧空位生成机制，探讨了钆掺杂对CeO2性能的影响。XRD证实Gd3+取代Ce3+/Ce4+位点时保持了晶体结构不变。透射电镜（TEM）图像显示平均粒径为5-7纳米。Ce 3d、O 1s和Gd 4d的XPS谱表明当Ce4+转变为Ce3+时，通过形成氧空位维持电荷中性。随着钆浓度增加，产氢量呈现渐进式提升。观测结果与表征数据高度吻合，并基于分析提出了水分解反应机理。吸收光谱揭示样品的光学带隙（2.5-2.7 eV），显示带隙收窄使纳米颗粒获得理想的光吸收特性与光活性。

    关键词： 水分解、氢气生成、表面增强拉曼散射、X射线光电子能谱

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 具有高效电荷分离和可见光下光催化产氢性能的超薄二维II型p-n异质结La2Ti2O7/In2S3

    摘要： 本工作制备了新型二维II型p-n异质结La2Ti2O7/In2S3。该异质结的光催化活性显著优于单组分材料及其物理混合物，在可见光照射（λ ≥ 400 nm）下实现了18倍的产氢量提升。其优异性能源于异质结中La2Ti2O7与In2S3的紧密面接触，确保了电荷的高效转移。光电化学分析表明，异质结界面处发生高效电荷分离，不仅延长了电荷寿命，还大幅增强了光催化活性。这种通过构建超薄II型p-n异质结的简单策略，在光电转换、传感器等需要高效电荷分离的其他领域也具有广阔应用前景。

    关键词： 电荷分离、水分解、II型异质结、二维材料、光催化剂

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 一维TiO2纳米棒经S、N、O共掺杂碳纳米片修饰后光活性显著增强

    摘要： 二氧化钛（TiO?）是金属氧化物中最具活性的光催化剂之一，可用于污染物降解和太阳能分解水制氢。阻碍其广泛应用的主要缺陷在于仅吸收太阳光谱中的紫外部分且电荷动力学缓慢。将TiO?与合适材料复合形成杂化纳米结构可有效解决这些问题。本研究报道了一种基于一维TiO?纳米棒包裹硫-氮-氧共掺杂碳（SNOC）纳米片的新型纳米复合材料体系。该SNOC纳米片采用环保型卡拉胶作为硫、氧、碳源，尿素作为氮源，通过经济简便的路线合成。硅溶胶作为模板剂，在合成结束时去除后形成大比表面积材料。因此，该合成材料在可见光照射下对典型罗丹明B（RhB）表现出优异的脱色光催化性能。SNOC的表观速率常数达7.6×10?3 min?1，是不使用硅溶胶的SNOC材料（2.8×10?3 min?1）的近3倍。这种掺杂碳材料的性能可归因于大比表面积和高效可见光吸收的协同效应。TiO?纳米棒/SNOC纳米复合材料用于光电化学水分解时，其光电流密度（0.85 mA cm?2）显著高于纯TiO?纳米棒阵列（0.35 mA cm?2），这源于SNOC对电荷转移动力学的显著改善及协同催化作用。所有制备材料均通过晶体结构、光学吸收、表面形貌和电子特性等物理性质进行评估。

    关键词： 水分解、光电化学、光催化、异质结、二氧化钛纳米棒、硫氮氧共掺杂介孔碳

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 基于多孔WO3整体式结构的高效光电化学水分解光阳极

    摘要： 我们采用溶胶-凝胶法并以聚苯乙烯为模板，通过高温退火处理成功制备出低成本、高效率、结构坚固的多孔三氧化钨（WO3）光电化学（PEC）催化剂。扫描电子显微镜和BET比表面积分析结果表明，该WO3块体材料具有多孔结构和大比表面积，可提供大量光生电荷转移通道及更多表面PEC活性位点。与市售WO3相比，这种高孔隙率WO3 PEC催化剂展现出优异的水分解性能。特别地，在450°C氧气氛围中煅烧7小时的多孔WO3光阳极表现出最佳PEC性能：在AM 1.5G光照下，使用0.5M Na2SO4电解液时，相对于可逆氢电极1.23V电压处光电流密度达0.97 mA/cm2，且在420nm波长下入射光子-电流转换效率高达48.9%。这种优异的PEC性能源于WO3的高孔隙率，它能促进水分解过程中光生载流子的快速转移与分离。

    关键词： 水分解、多孔结构、能量转换、三氧化钨、光阳极

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 基于钒酸铋的光活性材料中化学计量与非化学计量钨掺杂效应对光电化学水分解的影响

    摘要： 在光电化学（PEC）水分解中，BiVO4因其适宜的带隙而备受关注，但其导电性差导致PEC性能较低。该体系绝大多数研究聚焦于通过钨（W）化学计量比掺杂来提升体相和界面导电性，同时控制晶体缺陷与复合位点的污染物生成。本文深入探究了非化学计量比W掺杂对BiVO4体系的影响。采用简易浸涂法制备了化学计量比与非化学计量比的钨掺杂单斜晶系BiVO4（即Bi1-(x+d)V1-xWx+dO4；BiV1-xWx+dO4和BiV1-yWyO4；x=0.008；y=0.03；d=0.005）?；Ъ屏勘茸榉峙浔劝绾善胶獾腂i、V和W原子，而非化学计量比组分配比则含有过量Bi或过量Bi与W。在1.23 V（vs RHE）电压下经单太阳光照射电极时，非化学计量比组分BiV1-xWx+dO4展现出最优的光电化学水分解性能。XRD和XPS结果表明：过量Bi或过量Bi与W的非化学计量掺杂可能形成V5+离子被W6+离子取代且不产生其他缺陷的环境，但不同组分配比样品的带隙未观察到显著差异。进一步通过电化学阻抗技术分析BiVO4中W掺杂对体相和表面电荷迁移率的影响，结果显示非化学计量比组分BiV1-xWx+dO4电极具有低界面电阻、低电荷转移电阻及高电荷供体/表面态密度特性。循环伏安测试表明：超出化学计量量的Bi与W添加有效抑制了空穴-电子对复合位点的形成。电化学分析结果证实，这种特定非化学计量比组分BiV1-xWx+dO4能显著减少陷阱位点并增强电荷转移动力学，从而获得更优的光电化学水分解性能。

    关键词： 析氧反应，光电化学电池，水分解，钒酸铋，钨掺杂

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 用于FTO/SnS/CdS/Pt光阴极的超大型SnS纳米片合成与退火工艺

    摘要： 由于具有1.2-1.5电子伏特的特殊带隙，硫化锡（SnS）已广泛应用于光电器件。本文报道了硫化锡纳米片的制备方法，以及合成条件和热处理对其物理性能的影响。所得硫化锡纳米片的带隙范围为1.37-1.41电子伏特。研究发现，通过退火处理可显著提高硫化锡纳米片薄膜的光电流密度。FTO/SnS/CdS/Pt叠层结构的最大光电流密度高达389.5微安/平方厘米，显示出其在高效太阳能制氢中的潜在应用价值。

    关键词： 硫化锡纳米片，水分解，光电化学性质

    更新于2025-09-23 15:23:52