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oe1(光电查) - 科学论文

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  • 硫化镉纳米结构：形貌对亚甲蓝光催化降解及产氢的影响

    摘要： 已知无机材料的尺寸和形貌会显著影响其物理化学性质。本研究首次报道了在化学合成的一维（纳米棒）、二维（纳米片）和三维（分级结构）纳米硫化镉存在下，可见光驱动光催化降解稳定有机染料分子丽丝胺绿的过程。一维与三维CdS对丽丝胺绿的可见光催化降解效率相当。值得注意的是，经5分钟超声处理后，这种由大量含活性表面位点的细纳米线堆叠而成的高结晶性三维CdS，其光降解效率较一维和二维CdS提升了四倍。清除剂实验表明电子和超氧自由基是丽丝胺绿光降解的主要活性物种，循环光降解研究则证实三维CdS具有良好的抗光腐蚀稳定性。此外，光催化产氢实验也显示三维CdS较一维和二维CdS具有更优异的活性。由此证明材料形貌确实影响光催化性能。这些结果表明，本研究所考察的三维CdS纳米结构可作为高效光催化剂，通过精细调控可同时应用于环境修复和制氢领域。

    关键词： 赤藓红钠盐、纳米结构、光催化、析氢反应、硫化镉

    更新于2025-11-14 14:48:53

  • 表面积与体积比驱动纳米金向电解液中的光电子注入

    摘要： 来自等离子体纳米材料的热载流子因其有望在太阳能水分解等重要应用中发挥作用而受到越来越多的关注。尽管过去几十年间在等离子体电荷载流子的产生及其向金属周围环境的转移方面已取得诸多重要成果，但这些载流子的局部来源仍不明确。通过采用纳米多孔金的双连续纳米级网络进行研究，我们以统一方法全面探究了这两个子课题，并对控制宽带光学吸收以及热电子产生和注入相邻电解质（从而增强电催化析氢）的物理机制提供了前所未有的见解。这种吸收行为与金属纳米颗粒中众所周知的局域表面等离子体共振效应截然不同。当连接径尺寸较小时，我们网络中的等离子体衰减会通过电子的表面碰撞显著增强。这些表面碰撞负责将能量转移给载流子，从而从宽光谱的光子能量中产生热电子。当我们将金的连接径尺寸减小到30纳米以下时，我们展示出从纯粹激发费米能级深处5d电子的吸收，转变为显著激发"自由"6sp电子发射的吸收的转变过程。我们通过评估金网络光电极的内部量子效率随特征尺寸的变化来区分这些过程，从而提供了对纳米尺度等离子体系统中热电子产生和注入过程的尺寸依赖性理解。我们证明，与体积效应相比，表面效应占据主导地位并导致效率显著提高。需要认识到的最重要事实是，在本文所呈现的表面光电效应中，吸收和电子转移都是同一量子力学事件的一部分。

    关键词： 热电子、光电发射、水分解、析氢反应、载流子注入、表面阻尼、纳米多孔金

    更新于2025-10-22 19:40:53

  • 富含二维金属有机框架的g-C3N4纳米片，用于高效电荷分离及水分解光催化产氢

    摘要： 我们报道了一种通过机械研磨法制备的g-C3N4/UMOFNs二维异质结光催化剂，该催化剂由g-C3N4纳米片与UMOFNs两种二维纳米片复合而成，在模拟太阳光照射下展现出增强的水分解制氢性能。g-C3N4纳米片与UMOFNs紧密接触并存在特定相互作用，呈现出二维层叠效应。当UMOFNs含量为3 wt%时，该二维异质结构表现出1909.02 mmol g-1 h-1的最大光催化产氢活性，分别是纯g-C3N4纳米片（628.76 mmol g-1 h-1）的3倍和块体g-C3N4（124.30 mmol g-1 h-1）的15倍。这种显著的光催化性能提升源于二维异质结构中g-C3N4与UMOFNs之间较短的电荷转移距离和较大的接触面积。该二维结构中高度分散的Ni-O、Co-O键及p-p键也促进了电荷转移并增强了光催化活性。

    关键词： 析氢反应，光催化剂，g-C3N4，二维-二维异质结构，UMOFNs

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 利用牺牲对电极合成具有高析氢活性的MoS<sub>x</sub>-O-PtO<sub>x</sub>电催化剂

    摘要： 水分解被认为是绿色制氢极具前景的替代方案，而优化该过程的关键在于开发合适的电催化剂。本研究采用牺牲对电极法合成了一种MoSx/碳纳米管/Pt催化剂（铂负载量0.55 wt%），该催化剂在10 mA cm?2电流密度下仅呈现25 mV的低过电位、27 mV dec?1的低塔菲尔斜率，并在酸性条件下展现出优异稳定性。理论计算与实验结果共同证实其具有高析氢活性，这可能源于：当使用Pt作为对电极时，MoSx中的S原子在电位循环过程中会被O原子取代——这些O原子作为催化PtOx颗粒与MoSx载体之间的桥梁，形成MoSx–O–PtOx结构，使Pt原子能提供更多电子从而促进析氢反应进程。

    关键词： 牺牲性对电极，氧取代，MoSx，析氢反应，PtOx

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • POMs-ZIFs前驱体的固相热压法及其衍生磷化物用于整体水分解

    摘要： 采用简便的固相热压法，在无粘结剂的碳布上制备双金属磷化物作为高效的水分解电催化剂。近年来，兼具高析氢和析氧反应性能的电催化剂备受关注。然而多数电催化剂为粉末形态，需借助粘结剂沉积于导电基底，导致工艺复杂并阻碍长期稳定性的提升。本研究展示了一种温和快速的固相热压法，在碳布（CC）上原位制备基于多金属氧酸盐的沸石咪唑酯骨架（POMs-ZIFs）前驱体。经磷化处理后，合成出氮掺杂石墨碳层包覆的磷化物材料（CoP/MoP@NC/CC）。得益于CoP、MoP及所形成氧化物/氢氧化物层的协同效应，该材料展现出卓越的水分解电催化性能：在碱性介质中，10 mA cm-2电流密度下析氢过电位仅94 mV，析氧过电位270 mV，优于大多数已报道的磷基电催化剂。值得注意的是，仅需475 mV（HER）和657 mV（OER）的过电位即可实现1000 mA cm-2的超高电流密度。作为全水解的双电极时，CoP/MoP@NC可在1.71 V槽压下获得50 mA cm-2的电流密度。该固相热压法确保了快速成核且稳定的材料在基底上紧密均匀生长，可推广至更多电化学反应体系。

    关键词： 磷化物、热压、析氢反应、析氧反应、金属有机框架

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 具有电子输出"触手"的共轭供体-受体聚合物光催化剂用于高效产氢

    摘要： 共轭聚合物（CPs）的可调结构和多功能特性使其成为光催化水分解的可行分子平台。通常，聚合物光催化剂的结构设计侧重于调节其光学带隙结构或电荷分离能力，而电子输出能力在光催化过程中的重要性常被忽视。本研究通过向聚合物主链引入电子输出"触手"位点——二苯并噻吩-S,S-二氧化物（FSO）单元，展示了一种分子工程策略，构建了一系列供体-受体型共轭聚合物光催化剂以实现高效产氢。该策略不仅优化了光吸收能力和激子分离效率，还赋予了材料优异的电子输出性能。详细的DFT计算进一步从理论上证实了FSO单元作为电子输出"触手"位点的关键作用。

    关键词： 共轭聚合物、电子输出"触手"、人工光合作用、析氢反应、光催化

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 具有带隙漏斗结构的钙钛矿光催化剂CsPbBr3-xIx用于可见光下制氢

    摘要： 采用一种简单高效的光辅助方法，通过在水性HBr/KI溶液中进行离子交换，从CsPbBr3制备全无机混合钙钛矿CsPbBr3-xIx粉末样品，使得样品颗粒中I的浓度从表面到内部逐渐降低。负载铂纳米颗粒的CsPbBr3-xIx/Pt样品在CsPbBr3饱和的HBr水溶液中经可见光照射时表现出优异的析氢性能。在120 mW cm-2可见光（λ ≥ 420 nm）照射下，200 mg CsPbBr3-xIx/Pt粉末的析氢速率达到224 μmol h-1。CsPbBr3-xIx样品具有高稳定性，在重复进行50小时析氢实验后催化活性无明显下降。在450 nm光照下，CsPbBr3-xIx/Pt的表观量子效率测定为2.15%。

    关键词： 光催化、析氢反应、带隙漏斗效应、全无机钙钛矿、卤素梯度

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • MgO/g-C3N4纳米复合材料作为可见光照射下高效的水分解光催化剂

    摘要： 通过煅烧六水合硝酸镁与g-C3N4的混合物制备了一系列MgO/g-C3N4纳米复合材料，并将其作为光催化剂用于水分解制氢。结果表明，该纳米复合材料能有效利用阳光从水中产氢，其光催化效率高于纯g-C3N4。当负载1 wt% MgO时，MgO/g-C3N4复合物在可见光下实现了30.1 μmol h-1的高析氢速率（HER），远高于纯g-C3N4的5.76 μmol h-1。其增强的光催化活性可归因于g-C3N4与MgO之间形成的异质结，促进了光生载流子的传输与分离。

    关键词： 光催化、MgO/g-C3N4纳米复合材料、异质结、析氢反应

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 可见光驱动的分子镍催化剂产氢反应：时间分辨光谱与密度泛函理论研究

    摘要： 氢气（H2）是一种清洁能源，有望成为未来解决间歇性可再生能源存储问题的方案。然而目前氢气生产主要依赖高能耗的蒸汽重整反应——该过程消耗化石燃料甲烷，并产生大量二氧化碳作为副产品。为应对这一挑战，我们报道了一种分子催化剂：它以水溶液为原料制取氢气，由镍等廉价丰产元素构成，并已整合至可见光驱动系统中。在优化条件下，我们观测到3880的转换数，这是镍配合物从水-甲醇溶液中光催化产氢的最佳表现之一。通过纳秒瞬态吸收、电子顺磁共振和紫外-可见光谱测量，并辅以密度泛函理论计算，我们详细研究了该光催化产氢循环。研究表明：当采用三乙胺作为牺牲电子给体和初始光敏剂激发态的还原猝灭剂时，在可见光照射下可获得以配体中心为主的一电子还原活性镍中间体。此外，计算结果表明第二配位层的醚臂能通过促进质子传递增强催化活性，其机制类似于自然界[FeFe]氢化酶的作用原理。本研究可为未来开发兼具配体氧化还原非惰性与替代性第二配位层效应的分子催化剂奠定基础，这些催化剂将应用于可见光驱动的人工光合系统。

    关键词： 质子接力，第二配位层，密度泛函理论计算，时间分辨光谱，可见光光催化，析氢反应，分子镍催化剂

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 基于固定在碳材料上的吖啶衍生物制备用于析氢反应的新型无金属材料

    摘要： 研究了有机杂环化合物（吖啶(I)及其衍生物9-苯基吖啶(II)和N-甲基-9-苯基吖啶碘盐(III)）在碳材料（Vulcan XC-72(VU)）上的吸附过程。测定了所有化合物的物理吸附定量数据。基于Langmuir吸附等温线，计算了吸附平衡常数K、参数A∞和ΔG0ad。研究表明：化合物I和II的吸附是结构依赖性过程，受分子中官能取代基性质与尺寸影响；化合物III的吸附具有复杂机制，部分通过表面官能团（-COOH、-COH、-OH）的稳定化阶段进行。量子化学计算表明，由于吸附剂边界轨道与基底能量差较大，在具有类石墨结构片段的碳材料表面吸附这些化合物在热力学上不利。采用循环伏安法研究了固定于碳材料表面的有机化合物的电化学性质。

    关键词： 电催化、吖啶衍生物、固定化、吸附、碳材料、析氢反应

    更新于2025-09-23 15:22:29