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oe1(光电查) - 科学论文

17 条数据
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  • 缺陷型ZnS纳米颗粒原位锚定在氮掺杂碳上作为优异的氧还原反应催化剂

    摘要： 缺陷工程已被用于开发低成本且高效的催化剂以促进氧还原反应。然而，以金属阳离子空位作为氧还原反应活性位点的催化剂开发仍显不足。本研究采用一步法在900°C下制备了氮掺杂碳负载的ZnS纳米颗粒作为氧还原反应催化剂。高分辨率透射电镜图像显示这些催化剂中存在明显的ZnS纳米颗粒缺陷。该制备方法促进了催化剂合成，所得产物在碱性介质中展现出优异的电催化性能：相较于20 wt% Pt/C，其具有更低的起始电位、更低的半波电位、四电子转移过程及更优的耐久性。更重要的是，密度泛函理论计算表明，所制备催化剂中利用Zn空位作为活性位点时，从*OO生成OOH*的反应能垒更低，从而更有利于氧还原反应。因此，这种含Zn空位的新型催化剂可作为潜在电催化剂，在燃料电池领域有望替代铂基催化剂。

    关键词： 密度泛函理论计算，氧还原反应，锌空位，电催化剂，缺陷硫化锌纳米颗粒

    更新于2025-11-14 17:03:37

  • 超声辅助氮硼共掺杂氧化石墨烯用于高效氧还原反应

    摘要： 开发天然丰度高、成本低且节能的氧还原反应（ORR）电催化剂对燃料电池商业化至关重要。本工作报道了通过简易超声辅助法合成氮硼共掺杂氧化石墨烯（NB/GO），并证明其作为高效ORR催化剂的应用——在0.1 M KOH中主要实现O?向OH?的4电子还原。相较于单一掺杂B或N的氧化石墨烯，双掺杂B与N的协同作用使该材料展现出更优异的ORR电催化性能。通过调控超声条件可灵活调节N/B掺杂剂的含量与构型，从而精准调控ORR活性。此外，这种新型无金属NB/GO催化剂相比现有Pt/C催化剂表现出卓越的长期稳定性和抗甲醇中毒能力。

    关键词： 氧还原反应，石墨烯，掺杂，电催化

    更新于2025-09-23 15:23:52

  • 通过铁-三联吡啶基团在碳载体上的共价固定，在分子水平上精确控制几何结构，制备用于氧还原反应的Fe-N3/C活性催化位点

    摘要： 通过使用三联吡啶基含氮配体对商用Vulcan XC-72碳载体进行功能化修饰，制备出一种用于水介质中氧还原反应（ORR）的非贵金属催化剂模型。热重分析（TGA）和X射线光电子能谱（XPS）测量证实，三联吡啶配体的几何结构可通过选择性嵌入N3/C结构单元到碳载体中形成活性催化位点。室温下的金属-配体配位作用使表面生成所需的Fe-N3/C活性基团。该模型体系用于证明主要含Fe-N3位点的表面在酸性和碱性介质中对ORR的催化活性。值得注意的是，该体系可在温和反应条件下制备，无需高温处理即表现出ORR催化活性。有趣的是，当该体系在氮气氛围下700°C热解后，其活性反而下降。未经热处理的Fe-N3/C表面在酸性电解质介质中展现出与多数文献报道需经高温处理产生四氮配位单铁中心（Fe-N2+2/C）的催化剂相当的活性。值得注意的是，尽管目前文献中许多体系经热处理后活性增强，但我们的材料在不进行热解时反而表现出更高的活性。

    关键词： 催化剂、氧还原反应、氮、铁、非贵金属

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 用于固体氧化物燃料电池的BaCo0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ阴极的脉冲激光沉积

    摘要： 我们在此报道了采用脉冲激光沉积（PLD）法制备钙钛矿型BaCo0.4Fe0.4Zr0.1Y0.1O3-δ（BCFZY）薄膜，用于固体氧化物燃料电池（SOFC）阴极。首先通过溶胶-凝胶法合成BCFZY粉末并压制成靶材用于PLD系统。结果表明，PLD沉积的薄膜呈现纳米多孔形貌——这种结构正是SOFC阴极所需的优选纳米架构，且未产生或转变为第二相。通过使用BCFZY阴极组装SOFC并在500°C下运行，测得其稳定开路电压达1.13V并持续一小时，进一步证实了该薄膜作为SOFC阴极的适用性。

    关键词： 脉冲激光沉积，氧还原反应，薄膜，固体氧化物燃料电池，BCFZY

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 未取代二价铁酞菁/氮化碳纳米复合材料的简易制备：一种光/电催化活性相互增强的多功能催化剂

    摘要： 新型催化材料的开发有助于解决全球能源?；牖肪澄侍?。本研究以浓硫酸作为氮化碳（CN）与未取代铁(II)酞菁（FePc）的理想溶剂，制备了多功能催化剂——未取代铁(II)酞菁/氮化碳纳米片（FePc/CN）纳米复合材料。该FePc/CN纳米复合材料展现出协同增强的光/电催化活性：FePc的负载提升了CN的光催化性能，而CN的掺杂则改善了FePc的电催化性能。其中FePc/CN?0.3复合材料的催化性能分别是FePc和CN的6.4倍和1.7倍，这源于两个因素：(1) CN表面锚定的FePc拓展了其可见光吸收范围；(2) 激发态FePc向CN的电子转移抑制了载流子复合，从而提高了光生载流子分离效率。相较于FePc和CN，FePc/CN?0.3的起始电位分别正移52 mV和174 mV，这种更高的氧还原反应活性归因于FePc在载体CN上均匀分散无团聚，从而增强了纳米复合材料的导电性与稳定性。该方法为过渡金属基纳米结构在光伏、电化学及催化领域的功能应用提供了一种廉价便捷的合成策略。

    关键词： 未取代的铁(II)酞菁，氧还原反应，多功能催化剂，光催化性能，氮化碳纳米片

    更新于2025-09-23 15:22:29

  • 具有三唑和三嗪复合骨架的有序介孔C?N?及其石墨烯复合材料

    摘要： 具有C3N4化学计量比的介孔氮化碳（MCN）可应用于催化、传感、吸附分离及生物技术等多个领域。通过合成不同氮含量和化学结构的MCN，有望拓展其更广泛的应用前景。本研究展示了一种由5-氨基-1H-四唑（5-ATTZ）简单自组装制备的、具有三唑-三嗪复合骨架的介孔C3N5材料。我们以石墨烯-介孔二氧化硅杂化物为模板，将这些纳米结构与石墨烯杂化以调控其电子特性。结合密度泛函理论计算与多种光谱分析，明确证实该C3N5由1个三唑单元和2个三嗪单元构成。研究发现，基于三唑的介孔C3N5及其石墨烯杂化物在氧还原反应（ORR）中表现出高活性，其扩散极限电流密度高于块体g-C3N4且过电位更低。这种制备三唑基介孔C3N5的简易方法，有望推广用于开发系列新型MCN纳米结构及其杂化材料。

    关键词： 氧还原反应、多孔材料、电催化剂、富氮碳氮化合物、结构

    更新于2025-09-23 15:21:21

  • 原位和频振动光谱探究明确结构石墨烯电极上析氧反应过电位的起源

    摘要： 为开发高效的锂氧（Li-O2）二次电池阴极材料，研究人员在典型有机溶剂二甲基亚砜（DMSO）中，对结构明确的单层石墨烯上的氧还原反应（ORR）和析氧反应（OER）进行了研究。通过具有本征表面选择性的和频振动光谱技术（SFG），评估了ORR和OER过程中溶剂在石墨烯电极表面的吸附与脱附行为。在LiClO4/DMSO溶液中，初始ORR会在石墨烯电极表面沉积过氧化锂（Li2O2），随后SFG光谱显示，后续氧化Li2O2的OER优先发生在Li2O2与石墨烯的界面，而非Li2O2与体相溶液的界面。因此，在大部分沉积的Li2O2被氧化之前，OER会通过减小Li2O2与石墨烯的接触面积来降低二者间的导电性，这阐明了OER高过电位的起源。

    关键词： 氧还原反应，锂氧电池，析氧反应，和频振动光谱，石墨烯电极

    更新于2025-09-23 15:21:01

  • 用于合理合成Co-CoOX/Co-N-C氧还原催化剂的CO2+配位NH2-碳量子点杂化前驱体

    摘要： 为实现燃料电池的实际工业化发展，设计并合成具有可持续性和高性能的氧还原反应（ORR）电催化剂具有重要意义。本研究首次通过一锅法低成本水热处理，合理实现了氨基碳量子点（NCQDs）与碳黑上Co2+的配位。分别以柠檬酸（CA）和尿素（UA）作为NCQDs的碳源和氮源。利用FTIR、紫外-可见吸收及荧光等光谱技术充分表征了Co2+与NCQDs的配位作用。在N2气氛下800℃对碳黑负载的Co/NCQDs进行碳化处理，赋予热解产物优异的催化活性。Co-CoOX/Co-N-C材料在氧还原反应中表现出更高的起始电位（约-0.079 V vs. SCE）和半波电位（E1/2，约-0.201 V vs. SCE）、优异的稳定性以及加速的反应动力学特性。

    关键词： 尿素（UA）、柠檬酸（CA）、氧还原反应（ORR）、氨基碳量子点（NCQDs）

    更新于2025-09-23 15:19:57

  • 通过水溶液激光烧蚀法实现石墨烯量子点的可控氮掺杂及其在光致发光与电催化领域的应用

    摘要： 氮掺杂石墨烯量子点（N-GQDs）在催化和光致发光领域具有广阔应用前景，但现有合成方法大多存在使用强腐蚀性化学品、反应时间长、纯化步骤复杂且表面官能团控制不佳等问题。液相激光烧蚀法（LAL）因具有制备速度快、化学试剂用量少、纯化流程简单、副产物少以及可通过精确调控激光参数控制产物等优势，成为制备纳米材料的理想替代方案。本研究报道了以氨水、乙二胺和吡啶水溶液为介质，通过液相激光烧蚀碳纳米洋葱制备N-GQDs的方法。通过选择不同掺杂剂可调控氮元素总含量及官能团分布，从而实现对光致发光发射波长和寿命的控制：高浓度胺基官能团倾向于使发射光谱红移并缩短发光寿命，而吡啶基官能团则导致发射蓝移并延长发光寿命。该N-GQDs在电催化氧还原制备过氧化氢（一种重要的工业化学品）方面也展现出优异性能，不仅具有低过电位特性，对双电子氧还原路径还具有高选择性。

    关键词： 电催化、光致发光、寿命、液相激光烧蚀、氧还原反应、石墨烯量子点

    更新于2025-09-16 10:30:52

  • 富氧空位Co3O4碳基材料通过耦合水氧化与氧还原反应实现高效光催化H2O2制备

    摘要： 光催化制备过氧化氢（H?O?）是缓解能源?；挠行Р呗裕蛭狧?O?是一种重要的液态化学品和燃料。然而，以下问题严重制约了该技术的发展：(1) 选择性低；(2) 稳定性差（通常少于5个短期循环）；(3) 电荷快速复合；(4) 需要空穴捕获剂；(5) 依赖氧气饱和环境。本研究报道了一种碳负载富氧空位Co?O?纳米片（C-ovCo）光催化剂，通过耦合低能垒（1.1 eV）的双电子水氧化（WOR）和双电子氧还原反应（ORR），实现了无需空穴捕获剂的H?O?高效制备。该体系中，氧空位可降低带隙、增强施主密度、改善电荷分离与迁移并作为WOR活性位点，而碳载体则负责电子传递并作为ORR活性位点。在可见光（λ ≥ 420 nm）照射下，该催化剂展现出最优H?O?产率3.78 mmol h?1 g?1，420 nm处的表观量子效率（AQE）为16.7%，太阳能-化学能转化效率（SCC）达0.4%。其超过720小时（30个长期循环）的稳定性也优于现有先进光催化体系。

    关键词： 碳负载富氧空位Co3O4，耦合反应，光催化H2O2生成，氧还原反应，水氧化反应

    更新于2025-09-11 14:15:04